自旋无带隙半导体最先是由 Xiaolin Wang 2008年作为一个新的自旋电子学概念和一类新的自旋电子学材料通过理论计算提出的。2009年，Yafei Li 等人使用自旋无限制的密度泛函理论得出氮掺杂的拥有 Zigzag 边界的石墨烯纳米带是自旋无带隙半导体（如图1左图所示） 。同年，自旋无带隙半导体材料首次由 Xiaolin Wang于掺杂的 PbPdO2 薄膜材料中得到证实（如图1右图所示） 。 2010年，Yanfei Pan 等人通过第一性原理计算得出掺杂有空穴的 BN 也是自旋无带隙半导体材料。随后，2012年，S. Skaftouros 与 G. Z. Xu 等人又通过第一性原理计算得出多种Heusler化合物有可能是自旋无带隙半导体 。2013年，Siham Ouardi 等人从理论以及实验上最终证实 Heusler 化合物 Mn2CoAl 多晶材料是自旋无带隙半导体。