第一性原理计算（first-principles calculation），理学-物理学-凝聚态物理学-强关联体系，直接从量子力学基本原理出发计算物质结构和性质的方法。因原则上除了基本物理常数（比如电子质量、原子序数等）外，不需要任何经验参数作为输入，所以被称为第一性原理计算。有时也被称为从头计算（ab initio)。第一性原理计算的基本思想是：依赖于量子力学，将基本物理常数作为唯一输入参数，求解复杂物质体系的薛定谔方程，得到体系的波函数、能量以及其他物理量，从而预测分子或材料的力学、电学、光学和磁学等性质。第一性原理计算完全不依赖于实验测量值或是经验拟合参数，被广泛应用于当今凝聚态物理、化学化工、材料科学、地质科学、生命科学等领域中。第一性原理计算与量子力学理论发展密不可分，其核心就是求解多电子体系的薛定谔方程得到波函数及其本征值，从而获得该体系的基态和激发态信息。